福州大学郑云教授、张久俊院士继AM后又发Angew：“外硬内软”聚醚电解质赋能4.6 V准固态电池

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LCO 等。 Li||NCM811 准固态电池在 4.5 V 、 1C 倍率下能够实现 400 次循环后保持 96.3% 的容量，即使在 4.6 V 的高电压下，也能实现 100 次循环后 85% 的容量保持率，为高性能准固态电解质的设计提供全新思路。

图文解析

图 1. 高压聚醚电解质采用“外硬内软”设计（ RS-PE ）

作者通过“外硬内软”设计，不仅保证了电解质的高离子电导率，还显著提高了电解质在高电压条件下的氧化稳定性；此外，所诱导形成的亲盐疏溶剂界面膜促进了稳定 SEI/CEI 层的形成，助力对应电池在高电压下的长期稳定运行。

图 2. 聚醚电解质（ PEs ）制备示意图及表征

通过原位红外光谱，核磁等表征验证了 DOL 和 OFBO 的交联共聚，并且厘清了共聚机制，为此类共聚电解质的研究提供了理论指导。

图 3. RS-PE 的溶剂化结构及调控机制

作者通过多种表征手段和 DFT 、 MD 理论计算，阐明了 RS-PE 内部溶剂化结构的形成机制。发现在引入多氟基团后，强电负性的氟原子会吸引聚合物链中醚氧的电子导致其与锂离子配位减弱，进而诱导形成内部锂离子 - 阴离子增强的溶剂化结构，该结构有利于形成富含无机成分的 SEI 和 CEI 。

图 4. RS-PE 诱导的“亲盐疏溶剂”界面膜实现稳固的 SEI

通过 XPS 和 TOF-SIMS 等表征手段对 SEI 层进行深度分析，结果表明， RS-PE 中“亲盐疏溶剂”界面层的存在可促使循环后的锂金属表面形成独特双层结构：外层为含氟有机物，内层富含 LiF 等无机成分。这种稳定的 SEI 层结构显著提升了锂金属电池的长循环稳定性。

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