正文
为设计兼具高韧性和低迟滞的凝胶材料,团队进一步提出“水介导聚合物网络重组”的策略平衡ILs基凝胶的韧性和滞后性。作为一种润滑介质,水可减弱ILs和聚合物链间相互作用并形成动态适应网络以促进链迁移和应力重新分配(图1a)。因此,含水量调控的离子水凝胶(IHGs)实现了高韧性(2.2 MJ m
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)和低迟滞性(8.1%)的良好平衡。同时,制备的IHGs具有高应变、强应力、优导电等特性(图1b)。最后,IHGs可作为应变传感器和表皮电极进行运动信号的实时监测和生理信号的高质量采集(图1c)。该策略克服了传统凝胶低迟滞和高韧性间的矛盾,在实际应用中表现出了巨大潜力。
图2. IHGs相互作用、机械性能及光学性能分析
本研究选用丙烯酸(AAc)与1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二氢盐([Emim][H
2
PO
4
])分别作为单体和IL。密度泛函理论计算证实了水可削弱聚合物-ILs相互作用并优先与ILs结合(图2a)。傅里叶变换红外光谱进一步证明了该体系中存在相互作用变化(图2b)。由于强大的物理交联,无水的离子凝胶表现出高强度(21 MPa)、高韧性(41.5 MJ m
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)和延展性(340%)。即使存在化学交联剂,离子凝胶的机械性能也基本保持不变(图2c)。在含水体系中,水虽削弱了聚合物与ILs相互作用使应力降低,但可通过塑化效应使应变从850%增至1100%(图2d)。同时,图2e表明含水量可在宽范围内调控韧性(1.6-2.6 MJ m
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)和杨氏模量(10-50 kPa)。如图2f和g所示,兼具高透明度(>90%)和灵活性(可打结、弯曲)的IHGs有望成为可穿戴健康监测传感器材料。
此外,循环加卸载实验结果表明IHGs的滞后率随含水量增加而逐渐降低,且在1000次循环后仍保持稳定。因此,水分子作为动态润滑剂可有效减弱ILs与聚合物链间相互作用。该效应结合化学交联的锚定作用,使IHG-40在400%应变下表现出低迟滞(8.1%)和高韧性(2.2 MJ m
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)。此外,IHGs在不同应变和拉伸速度下均表现出稳定可重复的电阻变化,经500次加载-卸载循环信号漂移极小。综上,动态网络与水合作用共同保障了其操作适应性和循环稳定性。作为应变传感器,IHG-40可通过手指弯曲编码莫尔斯电码传输信息(如“SOS”“HELP”等),区分不同语音振动(单音节、多音节单词及短语),监测吞咽、咳嗽信号,监测呼吸频率等。IHGs低滞后、快速响应等特性与生物力学信号精确耦合,在可穿戴人机界面和生物医学监测领域展现出多功能应用潜力。