尽管计算能力有所提高，但元素和晶体结构类型组合的巨大空间，使得稳定材料的大规模高通量，依然非常昂贵，特别是对于复杂材料和受环境条件（如有限温度）影响的材料。
当基于物理计算方法和劳动密集型实验不可行时，机器学习 machine learning (ML) 方法，可成为一种快速而强大的替代方法。由于丰富的实验和第一性原理数据，以及为材料建模设计的修正机器学习ML框架，在预测稳定性参数和加速发现新的稳定材料方面，机器学习ML证明是有效的。近日，美国 西北大学（Northwestern University）Sean D. Griesemer, Yi Xia & Chris Wolverton，在Nature Computational Science上发表综述文章，总结了应用最大似然方法预测材料稳定性的最新进展，特别是零温和有限温度稳定性的预测。还强调了在预测其他热力学参数（如压力和表面/界面能）时，需要进行更多的机器学习ML开发，这实际上会影响材料的稳定性。![]()
Accelerating the prediction of stable materials with machine learning. ![]()
图1: 随温度变化的计算几何凸包convex hull示意图。
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图2: 材料稳定性预测的最新机器学习machine learning，ML框架示例。
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图3: 基于元素取代法，新稳定化合物研发的工作流程。
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图4: 在T>0时，最新机器学习ML模型示例，用于预测有序化合物的振动自由能。
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图5 :在T>0时，预测无序化合物的最新机器学习ML模型的例子。
Griesemer, S.D., Xia, Y. & Wolverton, C. Accelerating the prediction of stable materials with machine learning. Nat Comput Sci (2023). https://doi.org/10.1038/s43588-023-00536-whttps://www.nature.com/articles/s43588-023-00536-w声明：仅代表译者个人观点，小编水平有限，如有不当之处，请在下方留言指正！近日，美国 劳伦斯伯克利国家实验室（Lawrence Berkeley National Laboratory）Xingyi Guan， Teresa Head-Gordon等，在Nature Computational Science上发文，报道训练了等变机器学习equivariant machine learning (ML)模型，用以预测有限温度和压力条件下，氢气燃烧的能量和力。
反应化学的这极具有挑战案例表明，由于过度依赖对训练重要数据的化学直觉，机器学习ML势能面很难完成。相反，使用元动力学metadynamics，作为主动学习工作流程的一部分的“负设计negative design”数据采集策略，有助于创建避免不可预见高能或非物理能量配置的机器学习ML模型。该项策略，更快地收敛势能面。在时间尺度上，当委员会查询query-by-committee models模型与进一步的分子动力学不一致时，现在可以更有效地调用外部从头算资源，而无需进行机器学习ML再训练。通过混合机器学习ML-物理模型，实现了成本降低两个数量级，预测几个氢燃烧反应过渡态机制中的自由能变化。![]()
Using machine learning to go beyond potential energy surface benchmarking for chemical reactivity. ![]()
图1:在氢燃烧的机器学习machine learningML模型中，缺失数据的观察和膨胀数据的添加。
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图2:基于委员会查询query-by-committee和元动力学模型，主动学习active learning，AL工作流程示意图。
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图3: rxn18算法的主动学习AL数据和错误。
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图4: 自由能面重建的新工作流程示意图。
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图5: 基于氢燃烧的混合模型，从元动力学重建的自由能面。
Guan, X., Heindel, J.P., Ko, T. et al. Using machine learning to go beyond potential energy surface benchmarking for chemical reactivity. Nat Comput Sci (2023). https://doi.org/10.1038/s43588-023-00549-5https://www.nature.com/articles/s43588-023-00549-5声明：仅代表译者个人观点，小编水平有限，如有不当之处，请在下方留言指正！
