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【能源】昆士兰大学王连洲教授团队Angew:通过加速氧化还原反应引起的Sn2+再生以促进锡铅混合钙钛矿太阳能电池的自修复
X-MOL资讯
· · 5 月前
与纯铅钙钛矿太阳能电池相比,锡铅混合(Sn-Pb)钙钛矿太阳能电池具有较低的禁带宽度(1.2-1.25 eV),从而拥有更高的理论光电转换效率。然而,这类电池面临一个主要的挑战:
Sn
2+
的
易氧化性,这限制了电池的稳定性和长期应用前景。
澳大利亚
昆士兰大学
的
王连洲
教授团队,对Sn-Pb钙钛矿太阳能电池的长期光照稳定性进行了探索性研究。研究发现,尽管光照条件下,晶界处的P
b
2+
被还原后生成的P
b
0
可以对S
n
4+
起到还原作用并促进S
n
2+
的再生,但由于反应速率缓慢,Sn-Pb钙钛矿太阳能电池中这种自修复的性质并不明显。基于该科学问题,该工作
设计了
V
3+
/V
2+
离子对作为氧化还原电子对提升S
n
4+
和P
b
0
之间的氧化还原反应动力学,从而加速Sn-Pb钙钛矿在工作状态下的自修复效应。
这一创新策略不仅显著提升了Sn-Pb钙钛矿太阳能电池的稳定性,还将器件的光电转换效率从19.02%提升至了21.22%,使目标器件在1000小时的光照最大功率点跟踪测试后,保持了近90%的初始效率。
通过筛选材料的电极电势,
V
3+
/V
2+
离子对具有合适的电极电势并且在有机溶液中有较好的溶解性。经过溶液体系的比对,引入了
V
3+
/V
2+
离子对的系统中,
V
3+
/V
2+
离子对作为氧化还原梭能够极大地增加P
b
0
与S
n
4+
之间的反应速率,从而更高效地促进S
n
2+
的再生。
图1. (a) 离子对的标准氧化还原电位。(b) 氧化还原诱导的自修复机理在Sn-Pb钙钛矿中的示意。(c)-(e) 溶液系统中有与没有
V
3+
/V
2+
离子对时P
b
0
与Sn
I
4
反应速度的对比。(f)
V
3+
/V
2+
氧化还原梭加速自修复氧化还原反应的机理。
由于V元素的原子半径较小,它主要分布在钙钛矿的晶界和表面,这也是P
b
0
与S
n
4+
主要存在的区域。在X光加速老化的条件下,5% V-Sn-Pb钙钛矿薄膜中S
n
4+
与P
b
0
的比例能够保持在较低水平。最理想的0.05% V-Sn-Pb比例的钙钛矿薄膜显示出更大的晶粒与更好的结晶性,从而抑制了材料的非辐射复合并提升了其光生载流子寿命。
图2. (a) 在不同蚀刻时间下5% V-Sn-Pb薄膜的深度XPS谱图;(b) 在持续X射线照射下,Sn-Pb和5% V-Sn-Pb薄膜中
V
3+
/V
2+
,P
b
0
和S
n
4+
的变化;(c) 不同V比例的V-Sn-Pb薄膜SEM图样;(d) 不同V比例的V-Sn-Pb薄膜的XRD图样;(e) 不同V比例的V-Sn-Pb薄膜的稳态PL光谱;(f) Sn-Pb和0.05% V-Sn-Pb薄膜的Urbach能量(
E
U
)曲线拟合。
由于电子和空穴缺陷密度降低,V-Sn-Pb钙钛矿太阳能电池器件的效率相较于Sn-Pb从19.02%提升至21.22%。在模拟日周期老化实验中,V-Sn-Pb薄膜显示出更佳的自修复能力。对器件的工作稳定性测试表明,在连续1000小时光照的最大功率点跟踪测试中,V-Sn-Pb器件保持了近90%的初始效率,进一步证明了V对S
n
4+
和P
b
0
氧化还原反应动力学的提升。
图3.(a)Sn-Pb和V-Sn-Pb器件J-V曲线(Sn-Pb:19.02%;V-Sn-Pb:21.22%);(b) 添加0%、0.025%、0.05%和0.1% V的光伏性能统计分布;(c) Sn-Pb和0.05% V-Sn-Pb器件的稳态功率输出;(d) 日周期中钙钛矿薄膜上平均S
n
4+
和P
b
0
的比例及相应光伏性能变化(新制器件、黑暗中储存12小时、1-sun照射12小时);(e) 日周期中Sn-Pb和0.05% V-Sn-Pb薄膜的S
n
4+
比例的深度XPS剖面;(f) 由氧化还原梭效应启动的Sn-Pb钙钛矿层在晶界和表面的自修复机制;(g) 在氮气环境中,连续1-sun照射下的Sn-Pb和目标0.05% V-Sn-Pb器件在MPP跟踪下的长期操作稳定性。
本工作首次从氧化还原的角度对Sn-Pb钙钛矿的稳定性与自修复特性进行了研究。研究中引入了
V
3+
/V
2+
离子对,这一策略显著提升了材料中S
n
2+
的再生速度,从而促进了电池在光照条件下的自修复。通过这种方法,电池的光电转换效率从19.02%提高到了21.22%,同时也显著增强了电池的工作稳定性。这一发现为Sn-Pb钙钛矿太阳能电池稳定性的研究开辟了新的方向,并为其在层叠式太阳能电池应用中的潜力提供了支持。
这一成果于近期发表在
Angew. Chem. Int. Ed.
上,文章的第一作者是昆士兰大学的
贺东旭
和
陈鹏
博士,通讯作者是昆士兰大学的
王连洲
教授和中科院深圳理工大学的
白杨
教授。
原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):
Accelerated Redox Reactions Enable Stable Tin-Lead Mixed Perovskite Solar Cells
Dongxu He
†
,
Peng Chen
†
,
Mengmeng Hao, Miaoqiang Lyu, Zhiliang Wang, Shanshan Ding, Tongen Lin, Chengxi Zhang, Xin Wu, Evan Moore, Julian A. Steele, Ebinazar Namdas, Yang Bai*, Lianzhou Wang*
Angew. Chem. Int. Ed.
,
2023
, DOI: 10.1002/anie.202317446
导师介绍
王连洲
https://www.x-mol.com/university/faculty/29292
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