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iNature · 公众号 · · 2025-05-30 09:46

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” 的研究论文，该研究表明，对于silicalite-1 (S-1),通过调节S-1晶体 b 轴的长度，可以控制包封的Pt-Sn ₂ 簇的迁移，以及因此在沸石内的团聚和锚定，而不是在外表面上的团聚。

研究发现，当该轴长于2.00微米时，Pt-Sn ₂ 单体在37 PDH期间的迁移导致(Pt-Sn ₂ ) ₂ 二聚体的晶内形成，该二聚体牢固地锁定在S-1的通道中，并且能够在550℃下将纯丙烷原料转化为丙烯超过6个月，在91%平衡转化率下具有98.3%的选择性。这一性能超过了其他铂基PDH催化剂，并接近铑基催化剂。虽然合成的要求和成本目前对于工业应用来说是禁止的，但是控制金属在沸石中的迁移和锁定的方法可以开发在工业应用中提供延长的使用寿命的其它贵金属催化剂。

大量工业催化研究与实践表明，分子筛限域纳米孔道能够精准调控客体分子的扩散与迁移动力学，从而提高催化剂的活性、选择性与稳定性。深刻理解并定量描述分子筛孔道内客体分子的限域传递与反应耦合过程，是工业分子筛催化剂设计和优化的关键。

传统的理论计算方法如密度泛函理论或分子动力学模拟仅能够模拟有限局域空间内客体分子的限域传递过程，难以反映催化剂载体的尺寸效应。针对分子筛催化剂，建立限域纳米孔道传递与反应耦合的理论模型，不仅能够精准描述纳米孔道中客体分子的传递与反应动态历程，还能够揭示宏观分子筛载体性质对催化反应性能的影响机制。然而，构建这一理论模型需要对客体分子限域传递过程进行精确表征，这是当前研究的瓶颈。