专栏名称: 高分子科学前沿
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高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2025-06-14 07:50

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研究团队提出双重创新方案(图1a):一方面,在二氧化钛负载的铂单原子催化剂(0.3 wt% Pt-DSA/TiO₂)表面构建 亲水性聚氨酯-聚丙二醇(HPU-PPG)纳米复合网络 ,通过聚合物封装保护催化中心;另一方面,设计 气液界面反应体系 ,利用氢气在空气中的扩散系数(7.0×10⁻⁵ m²/s)远高于水中(5.0×10⁻⁹ m²/s)的特性,加速产物分离并抑制逆反应。 该设计使催化剂在强碱环境(0.7M KOH)下稳定性达到56天,较文献报道系统提升4倍 (图1c)。

图 1: 聚合物稳定化与气液界面操作协同策略 用于先进光催化。

机制解析:DFT计算揭示稳定化本质

密度泛函理论计算(图2)发现,HPU-PPG复合物可显著调控催化剂电子结构:其表面给电子羟基(-OH)使二氧化钛功函数从4.83 eV降至3.91 eV,促使氧空位形成能降低至0.77 eV(图2f)。这种电子调控稳定了铂单原子活性位点,并通过电化学阻抗谱证实了氧空位中过剩电子的稳定化现象。







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