48天！福州大学鲍晓军/朱海波团队继Science后，再发Nature！

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2. 催化性能研究表明， Pt 团簇稳定性与分子筛 L _b 呈现显著正相关性，分子筛的 L _b 越大，催化剂的稳定性越高。当 L _b ≥ 2 μm 时，催化剂在高温下连续反应 200 小时，催化性能几乎没有下降，表明长 L _b 可有效抑制了高温下 Pt 团簇的烧结失活（图 1g ， h ）。

3. 进一步研究发现， Pt-Sn@S-1 催化剂的失活常数（ k _d ）与 S-1 晶体的 L _b 值呈负相关性，当 L _b 从 0.10 增加到 4.00 μm 时， k _d 减少近三个数量级，表明长 L _b 的催化剂具有超稳定性能（图 1i ）。

图 2 Pt-Sn@S-1 催化剂的扩散限制

要点：

1. 在不同 L _b 的 Pt-Sn@S-1 催化剂体系中， Thiele 模量（ Φ ）均远低于临界值 0.40 ，且效率因子（ η ）非常趋于 1.00 。这表明即使在大晶体的分子筛中，传质扩散对反应的影响几乎可以忽略不计， Pt 活性位点的有效利用率接近 100% （图 2 ）。

图 3 Pt-Sn@S-1 催化剂的高温稳定性和催化活性

要点：

1. Pt-Sn@S-1(2.00 μm) 和 Pt-Sn@S-1(4.00 μm) 持续稳定运行几个月，其催化性能均未出现明显下降趋势。尤为突出的是， Pt-Sn@S-1(4.00 μm) 在 4500 小时连续反应后，仍稳定保持 28.4% 的丙烷转化率和 98.3% 的丙烯选择性，是首个实现超 6 个月稳定运行的丙烷脱氢 Pt 基催化剂（图 3a ）。

2. 与已报道的丙烷脱氢 Pt 基催化剂相比， Pt-Sn@S-1(4.00 μm) 的预期寿命高达 4.6×10 ⁵ 小时，远高于文献中最佳催化剂的预期寿命（图 3b ）。

3. 在 600 ° C 接近平衡转化率条件下进行 PDH 测试， Pt-Sn@S-1(4.00 μm) 的最大时空收率高达 18.7 kg _C3H6 ·kg _cat ^-1 ·h ^-1 ， 远超过文献中最佳催化剂的时空收率 （图 3c ）。

图

图4 分子筛孔道中 Pt-Sn ₂ 单体发生“限域聚集”形成稳定 (Pt-Sn ₂ ) ₂ 二聚体的微观机制

要点：

1. 将 Pt-Sn@S-1(4.00 μm) 进行了 X 射线吸收光谱（ XAS ）系统测试。 H ₂ 还原阶段：证实形成了 Pt-Sn

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