进展 | CeO2二维原子晶体材料中表层氧缺陷的调控及物性研究取得进展

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⁴⁺ 离子。这样就释放了具有较大离子半径的Ce ³⁺ 离子导致的局部应力，使得系统能量降低。对于以表面氧缺陷为主的二维原子晶体材料，早期理论计算预言Au原子将被缺陷俘获形成稳定结构，这种观点也被实验人员广泛接受。潘毅等通过实验发现了与这一观点截然相反的结果：低温下沉积的单个Au原子在5 K ~ 700 K温度范围内都无法进入氧缺陷吸附位（图1）。他们通过与英国的G. Thornton实验小组和西班牙的M. V. Ganduglia-Pirovano理论小组合作，使用DFT方法计算了不同扩散路径的势垒，发现Au原子进入氧缺陷的扩散势垒远大于在无缺陷表面的扩散势垒，如图2所示。这就导致随着温度升高，Au原子的相互团聚优于Au原子进入表面氧缺陷。

该成果首次区分了两种表面氧缺陷的不同作用，对氧化铈二维原子晶体材料的应用具有重要指导意义。例如：在氧化铈载体上制备高分散金属团簇催化剂时，要在载体上制造亚表面氧缺陷，这样就可以形成高密度的小尺寸团簇，而表面氧缺陷则对提高金属团簇的分散性没有帮助。潘毅（同等贡献者）等将这一结果发表于近期的Phys. Rew. Lett.上。 【DOI:http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.116.236101】

图2. 利用DFT 计算得出的Au原子在无缺陷表面自由扩散和有缺陷的表面延两种路径向缺陷位扩散的扩散势垒。其中红色和蓝色分别是绝热近似和非绝热近似下的结果。

相关论文：
P. G. Lustemberg ^# , Y. Pan ^# , D.C. Grinter, B.-J. Shaw, C.L. Pang, G. Thornton, R. Pérez, M. V. Ganduglia-Pirovano ^* , N. Nilius ^* . Diffusion barriers block defect occupation on reduced CeO

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