云南大学ACS Catalysis：调节Co3S4中的高电子自旋态以增强水分解

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本文亮点

（ 1 ）通过调节尖晶石结构 Co ₃ S ₄ 中 Co-S 四面体的配位环境，从而获得具有高自旋电子态的 HS Co ₃ S ₄ 电催化分解水催化剂。

（ 2 ）借助电磁响应特性验证了 HS Co ₃ S ₄ 中高自旋的不成对电子，并通过晶体场理论、分子轨道理论和 DFT 计算分析了 HS Co ₃ S ₄ 中低配位 Co 具有高自旋电子态的原因。

（ 3 ）电化学测量表明，制备的 HS Co ₃ S ₄ 催化剂在 10 mA cm ^{- 2} 电流密度下的 HER 、 OER 和分解水过电位分别为 70 mV 、 222 mV 和 1.54 V 。组装成阴离子交换膜电解槽（ AEM ）达到 1 A cm ^{- 2} 电流密度所需的电压为 1.78 V ，并在 AEM 碱性水电解槽中可稳定运行 1000 小时。

图文解析

图 1 HS Co ₃ S ₄ 催化剂的形貌结构

本文通过水热掺杂和气相 CVD 掺杂的方式引入 Mo 和 P 原子用于改变尖晶石硫化物 Co ₃ S ₄ 中四面体 Co 原子的配位环境，制备了具有高自旋电子态的 HS Co ₃ S ₄ 催化剂。通过 XRD 结合 TEM 验证了其物相结构，通过 EXAFS

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