北京化工大学邵明飞教授团队长期致力于电解水制氢耦合氧化体系的研究与应用。针对上述挑战,研究团队首先构建了具有协同活性位点的AuPd合金电催化剂,其中Au作为催化位点促进活性氧(OH*)的生成,Pd作为吸附位点强化EG的界面吸附富集。在此协同作用下,实现了安培级电流密度(>1 A/cm
2
)下高效EG电氧化,GA选择性高达94%,并可稳定运行达1000小时,性能显著优于已报道催化体系。
图2.
性能测试
团队进一步组装了实验室自制无隔膜流动电解槽,在模拟工业条件及1.4 V槽压下实现了35.1 A的超高EG氧化电流,GA产率达515.4 g/天,氢气产率达14.3 L/h。并且引入电渗析技术高效分离乙醇酸产物,同时实现电解液中过量KOH的回收,回收率高达97%。结合旋转蒸发工艺,最终获得了高纯度GA晶体(选择性达95%)。
图3.
器件放大
基于以上研究,进一步提出了废弃PET的全流程电催化升值路径,包括碱解、电催化氧化、电渗析分离及聚合四个关键步骤,从而将生物不可降解PET转化为生物可降解PGA和氢气。作为概念验证,首先从90 g PET中获得25.1 g EG,最终产出20.9 g GA和14.9 L H
2
,并成功聚合为高纯度PGA晶体,后续可加工为塑料丝材。初步技术经济分析表明,该流程具有显著的经济效益和工业化应用潜力。
图4.
全流程转化
综上所述
,
本研究构建了一条高效可持续的废弃PET全流程电催化升值路径,成功将生物不可降解PET废料转化为高附加值的生物可降解聚合物PGA和清洁氢燃料。所开发的AuPd合金催化剂在安培级电流密度下展现出优异的乙二醇电氧化活性和长期稳定性,电渗析技术的引入则有效解决了传统体系中产物分离困难和碱液浪费的问题。该研究不仅为PET污染治理提供了切实可行的绿色解决方案,也为电催化与聚合反应的集成提供了新思路,展现出在塑料回收与绿色能源协同利用中的广阔应用前景。
该工作以Research Article的形式发表在
CCS Chemistry
,北京化工大学化学学院研究生闫一凡、付钰和杨江榕为共同第一作者,北京化工大学化学学院栗振华教授和邵明飞教授为共同通讯作者。