东华大学游正伟教授、孙俊芬教授 Angew：氟氢键纳米限域策略同步提升弹性体的强度、韧性和自修复性

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提升 弹性体 的 拉伸 强度、韧性和损伤容限。具有强 拉 电子能力的氟化基团 能够 加速硬域内酚 - 氨酯键的动态解离与重新缔合，显著提高 弹性体 的自修复效率。

【图 1 ：天然蛛丝 纤维 及仿生弹性体的结构】

【 图 2 ： 仿生含氟 弹性体 CPUU-FA 及其 对照 材料 CPUU-BA 的 结构 和 性能 】

为了证实氟氢键的存在，作者合成了无氟对照 材料 CPUU-BA ， 采用 密度泛函理论计算进行验证。通过性能对此发现 ， CPUU-FA 具有 迄今为止报道的最高抗穿刺能 （ 887.0 mJ ） ，还表现出优异的 抗撕裂能（ 117.4 kJ m ⁻² ） ， 及高拉伸强度（ 42.3 MPa ），优异的修复效率（ 98.0 % ）、热稳定性和 良好的 多次再加工性。

【 图 3 ：仿生 弹性体 CPUU-FA 及其 对照 材料 CPUU-BA 的 微观结构 】

作者 通过 密度泛函理论、全原子分子动力学模拟、傅里叶变换红外光谱和小角 X 射线散射等手段分析了 CPUU-FA 和 CPUU-BA 的内聚能、氢键形成情况和微相结构，结果表明：和 CPUU-BA 相比（ 65.2 kJ mol ^-1 , ≈52 , 2.11 Å 和 12.8 nm ）， CPUU-FA 体系中由于氟氢键存在，其表现出更高的内聚能（ 88.3 kJ mol ^-1 ）、更多的氢键位点（ ≈67 ）、更短的平均氢键长度（ 2.09 Å ）、更小的硬域尺寸（ 9.9 nm ） 。 这些 因素共同 赋予 CPUU-FA 卓越的力学性能。

【 图 4 ：仿生 弹性体 CPUU-FA 及其 对照 材料 的 力学、自修复和可再加工性 】

得益 于 更小 且 更密集的氢键纳米相， 和对照材料 CPUU-BA 相比， CPUU-FA 具有更优异 的弹性、高拉伸强度（ 42.3 MPa ）和高韧性（ 55.6 MJ m ^-3 ） ，同时保持了低模量（ 7.1 MPa vs. 6.7 MPa ），表现出软而强韧的特性。 CPUU-FA 的 抗穿刺能为 887.0 mJ ，是目前所有 已报道 弹性体中的最高值 。它的抗撕裂能为 117.4 kJ m ⁻² ，是天然橡胶断裂能的 11 倍。此外，纳米域是由动态 的 氢键阵列和酚 - 氨酯键 构成的 ，其交联具有可逆性 ，这一特征使 弹性体 表现出突出 的修复效率（ 98.0 % ）、热稳定性和 良好的 再加工性。

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