正文
图二：拉曼光谱在扫描生物样品时展示出不同分子化学键的振动频率（左图15）。Raman（中图）与他自制的光谱仪（右图）。照片由笔者提供。
激光技术问世后，CARS
1
和受激拉曼散射
（SRS）
4
等相干拉曼技术应运而生。当两束不同波长激光的频率差匹配分子振动能级时，相干振动将产生非线性信号
（图三）
。这些信号为快速拉曼成像提供了理论基础。
1999年，我在美国太平洋西北国家实验室
（PNNL）
偶然踏上了CARS成像的探索之旅。最初我在PNNL的任务是搭建起一个超快激光实验室，用来开展红外光子回波实验。为此我团队的激光专家Gary Holtom搭建了一台钛-蓝宝石激光系统。然而没等Gary建完，其他实验室已经捷足先登，率先完成实验；我们的设备却因功率不足而不堪使用。眼看前期心血付诸东流，我很是头疼。没曾想绝处逢春，一次实验中，当我组里的德国博士后Andreas Zumbusch利用这台设备将两束激光
（
ω
1
，
ω
2
）
同时投向同一张玻片上时，意外观测到了白光，且其色散呈现出两束入射光激光频率的线性组合
ω
1
+
ω
2
（图四）
——这吻合当时已为人熟知的CARS现象，即当分子振动频率与
ω
1
-
ω
2
相匹配时会产生共振。于是我们很快决定将2
ω
1
-
ω
2
信号作为成像对比度重点观察，很快发表了全球首张三维非线性拉曼图
5
。
图四：Andreas Zumbusch在美国太平洋西北实验室（PNNL）观测到的两束入射激光产生的频率线性组合现象。
在把发现整理成论文时，我们注意到Duncan团队早在1982年就已经报道了世界首台CARS显微镜。这项远超时代的工作利用了彼时极难操作的皮秒染料激光器，并将二维探测器放置在两束交叉激发光束的相位匹配方向来实现成像
