马里兰团队提出全固态电池界面新策略，室温低压下高负载运行超万小时

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图丨“电化学亲电还原”策略示意图（来源： Nature Materials ）

这个界面形成过程具有一定的“自限制”特性。张炜冉解释说：“SREI 的形成受电子传递控制。当这层保护膜生长到特定厚度，足以阻挡电子继续通过时，还原反应便会趋于停止。这使得我们十分简单的就可以均匀地形成一层厚度可控且致密的 SREI 层。”这个过程与电池中 SEI 的自然形成有相似之处，但有着超越传统 SEI 的优势。通过通过选择合适的 REs 分子，可以实现对界面层性质（如厚度、成分、均匀性）的更好调控。并且，该过程只需将 REs 溶液与电解质粉末等材料直接接触即可发生，无需外加电场或借助复杂的制造设备。

研究人员通过分子设计，筛选并合成了一种全无机的液态 RE——二氟磷酰氟（DPF，Diphosphoryl fluoride）。DPF 具有较高的还原电位（3.15V vs. Li/ Li ⁺ ） ，表现出较强的得电子倾向。实验表明，当 DPF 接触 LPSC 固态电解质粉末时，会迅速反应，在 LPSC 颗粒表面形成一层 以 LiF-Li _x P _y O _z F _i 为 主要成分的 SREI。

图丨亲电试剂的设计及亲电试剂还原的反应机理（来源： Nature Materials ）

这层通过 DPF 处理形成的 SREI 具有以下特点：

1. 疏锂性（Lithiophobic）：对金属锂表现出排斥性，有助于抑制锂枝晶的初始形核，引导锂离子更均匀地沉积。

2. 电子绝缘性：能够有效阻断电子传导，同时防止固态电解质被还原或者氧化。

3. 超薄且致密：其厚度约为 20-30 纳米，相比传统的界面涂层或人工界面层更薄，且结构更为致密。

4. 非晶态结构：非晶结构通常被认为有利于离子传输，并能更好地缓解界面处的应力。

5. 无机成分为主：相比含有机物的界面层，全无机 SREI 通常具有更好的化学和热稳定性。同时稳定正负极。

张炜冉补充道： “更重要的是，与以往策略不同，该方法可直接在电解质颗粒表面构建稳定的 SREI，从而不仅解决电解质与电极之间的界面不稳定问题，也有助于克服固态电解质体相内部的结构与稳定性挑战。”

室温低压力稳定运行成为可能

研究团队利用 DPF 处理后的 LPSC 固态电解质（记为 SREI@SSE）组装了全固态锂金属电池，并进行了性能评估。测试结果显示了该策略带来的显著性能提升。在锂负极稳定性方面，其锂沉积/剥离的平均库仑效率首次实现了 99.7%，并且锂 (1% Mg 掺杂) 对称电池（Li||SREI@SSE||Li）达到 3.4mA cm ^-2 的临界电流密度和超过 36mAhcm ^-2 _{的临界沉积容量。 这意味着电池不仅具有极高的可逆性，且能够承受更高的充放电倍率和更深度的锂沉积与剥离。}

在室温长循环能力方面，研究团队将该电解质与与高镍三元 正极（ NCA, LiNi

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