正文
日前，国际顶级期刊Nature子刊Nature Communications (IF=12.124）刊发了西北工业大学关于可溶性Au纳米团簇催化材料的最新研究成果。论文题目为：“Stable and solubilized active Au atom clusters for selective epoxidation of cis-cyclooctene with molecular oxygen”(DOI: 10.1038/ncomms14881)，由西北工业大学材料学院李铁虎教授指导的博士生王珍为共同第一作者（按英文字母顺序排列）、西北工业大学为第一单位，美国西北大学Harold H. Kung教授和西北工业大学李铁虎教授为合作者；论文中材料设计和部分测试在西北工业大学完成，制备工艺等在美国西北大学完成。其他相关论文也先后发表在Journal of Materials Chemistry A、RSC Advances、Journal of the American Chemical Society等期刊。
Fig. 1 Reaction profile of cyclooctene catalyzed by solubilized gold cluster in consecutive experiments.
Fig. 2 Ultraviolet-visible excitation & emission spectra and aberration-corrected electron microscopy
images of solubilized gold, and the proposed function of Au in cyclooctene epoxidation with O2
尺寸小于电子费米波长的贵金属原子簇，具有独特的量子尺寸效应、光致变色效应、结构流变性及催化性能等。传统方法通常利用金属-配体之间强烈的相互作用控制Au团簇的大小，但这同时也影响了团簇的表面化学性质，尤其是催化性能。为了提高催化性能，应该优化控制活性Au催化剂的最优颗粒粒径，但研究者目前对此尚未达成共识，这些负载Au催化剂包括从单分散的金原子簇到具有很宽粒径分布的Au纳米颗粒。Au纳米颗粒曾一度被认为是异相催化剂，它们可以被循环利用。
为此，本项研究工作首次开创性地阐明和定量分析了环烯烃与氧气反应过程中产生可溶性稳定的Au原子团簇催化活性，以顺式-环辛烯（COE）的环氧化反应为实例进行了进一步系统研究。结果表明这些负载Au催化剂只是作为Au源，而与催化相关的活性物种是可溶性的Au原子团簇，它们是在反应过程中产生的，并在反应介质中很稳定，反应溶液中的含量仅为几纳克，并且Au团簇不直接参与自动氧化循环。进一步将这些具有特征光学性能的原子团簇的出现与高催化活性的表现相关联。另外，可溶解Au还可以有效应用到其他催化体系中，扩大了其潜在的应用领域。该研究工作得到了国家自然科学基金委、国家留学基金委以及美国国家能源部等单位的资助，2014年以来设计并制备出一系列新型金属纳米催化材料（1. 王珍等，J. Mater. Chem. A.，2015，1743：Amine-functionalized siloxane oligomer facilitated synthesis of subnanometer colloidal Au particles；2. 王珍等，RSC Advances，6，2016，89503：Supported cobalt oxide nanocrystals: morphology control and catalytic performance for styrene oxidation；3. 侯先亮等，J. Am. Chem. Soc. 138，2016，4294：Supported Tetrahedral Oxo-Sn Catalyst: Single Site, Two Modes of Catalysis）。
