安徽工业大学JACS：电催化硝酸盐还原合成氨

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1 ）原位红外光谱证实了 *NO→*NHO 合成氨反应路径。反应动力学和 DFT 研究揭示了原子级分散的 Cu 位点和 ZnO 载体在调控 *NO ₃ 和活性氢 *H 中间体吸附方面的协同作用。

（ 2 ） Cu ₁ /ZnO 催化剂表现出优异的 NO ₃ RR 性能，在 H 型电解池中，电催化硝酸盐还原合成氨的法拉第效率达到了 96.8% ，并且可以在 -0.4~-1.0 V 的宽电位区间内保持 85% 以上的合成氨法拉第效率。在流动电解池中，合成氨的活性电流密度达到了 2.23 A cm ^-2 ，产率达到了 184.7 mg h ^-1 cm ^-2 ，优于大部分过渡金属催化剂。

（ 3 ） Cu ₁ /ZnO 催化剂具有良好的可充电 Zn-NO ₃ ^- 电池应用潜力。以 Cu ₁ /ZnO 催化剂为阴极组装的 Zn-NO ₃ ^- 电池可以稳定的输出 1.51 V 的电压和 5.5 mW cm ^-2 的峰值功率密度。

图文解析

图 1 ： Cu ₁ /ZnO 催化剂合成过程示意图及形貌结构表征

通过简单的共沉淀和高温热解两步法制备了 Cu ₁ /ZnO 单原子合金氧化物催化剂。球差矫正扫描透射电镜、 XAFS 、 EELS 等表征结果证明了 Cu 原子以单原子分散形式分布在 ZnO 的晶格之中。

图 2 ： NO ₃ RR 活性及催化稳定性

活性评价结果表明， Cu ₁ /ZnO 催化剂具有优异的 NO ₃ RR 活性和稳定性。通过优化反应条件和反应器结构，实现了 >95% 的合成氨法拉第效率、 2.23 A cm ^-2 的合成氨活性电流密度以及 184.7 mg h

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