南京大学董林团队ACS ES&T Engg.：调控CeO₂/TiO₂催化剂表面Ce的分散状态以实现高...

环境人Environmentor · 公众号 · · 2025-05-18 13:06

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-SCR活性。该工作为构建不同分散状态的CeO ₂ -TiO ₂ 催化剂提供了新思路，并为进一步提升CeO ₂ -TiO ₂ 催化剂NH ₃ -SCR活性提供了的理论指导。

图1. TG曲线和ATR-FTIR谱图（载体特性分析）

如图1 所示，本工作首先通过溶胶-凝胶法制备了一系列不同羟基浓度的TiO ₂ 载体（TiO(OH) ₂ 、TiO _1.5 OH、TiO ₂ ），并以 Ce(NO ₃ ) ₃ ∙ 6H ₂ O和Ce ₂ (C ₂ O ₄ ) ₃ 为Ce前驱盐，通过初湿浸渍法制备了一系列不同CeO ₂ 分散状态的CeO ₂ /TiO ₂ 催化剂（如图2a 所示）。

图2. 催化剂照片，XRD图谱和Raman光谱

一系列CeO ₂ /TiO ₂ 的XRD图谱如图2b 所示，所有催化剂均表现出锐钛矿TiO ₂ 晶型（JCPDS No.21-1272）。当以 Ce(NO ₃ ) ₃ ∙ 6H ₂ O为前驱盐时，使用TiO(OH) ₂ 为载体制备的CeO ₂ /TiO ₂ 催化剂（Ce/Ti-OH-N）表面观察不到任何CeO ₂ 物种相关的衍射峰，表明CeO ₂ 在其表面高度分散。但是，使用TiO ₂ 作为载体制备得到的CeO ₂ /TiO ₂ 催化剂(Ce/Ti-N）的XRD谱图中可以观察到归属于CeO ₂ (111)晶面的衍射峰（JCPDS No.34-0394），且该衍射峰强度在以Ce ₂ (C ₂ O ₄ ) ₃ 为前驱盐制备得到的CeO ₂ /TiO ₂ 催化剂（Ce/Ti-O）表面有所增强。综上所述，三种CeO ₂ -TiO ₂ 催化剂表面Ce的分散程度顺序为： Ce/Ti-OH-N > Ce/Ti-N > Ce/Ti-O 。为突出CeO ₂ 分散程度的区别，进一步将催化剂命名为Ce/Ti-H，Ce/Ti-M和Ce/Ti-L。

该工作紧接着对一系列CeO ₂ /TiO ₂ 催化剂进行了Raman光谱测试，如图2c 所示，所有催化剂表面均可以观察到归属于锐钛矿TiO ₂ 的相关谱带（146、198、398、519和642 cm ^-1 ）。另外，CeO ₂ 负载后，在485 cm ^-1 处出现了归属于CeO ₂ F _2g 模式的振动谱带，且该谱带强度因CeO ₂ 分散程度降低而增强（Ce/Ti-L > Ce/Ti-M > Ce/Ti-H）。