电子科技大学李旭/中国科学技术大学曾杰Nat. Commun.:丙烯诱导PtIn合金结构演变用于高效...

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合金中， In 倾向于分布在表面，而 Pt 集中在内部（ 图 1f ）。程序升温还原实验结果表明 PtIn/SiO ₂ 中 Pt ⁰ 和 In ⁰ 的原子比接近 1/0.4 。因此，上述实验结果表明 Pt ⁰ 同时与 In ⁰ 和未还原的 InO _x 物种配位，后者存在于 PtIn 合金和 SiO ₂ 载体之间。

图 1 电子性质表征 (a, b) Pt/SiO ₂ 和 PtIn/SiO ₂ 的 X 射线吸收近边结构和扩展 X 射线吸收精细结构谱 ; (c, d) 扩展 X 射线吸收精细结构谱对应的小波变换结果； (e) 不同 In 负载量的 CO 探针吸附红外实验结果；（ f ） Ar ⁺ 刻蚀 X 射线光电子能谱实验结果

高角环形暗场相 - 扫描透射电子显微 (HAADF-STEM) 图像表明 PtIn 合金的平均尺寸仅为 0.9 nm （ 图 2a ）。较小的尺寸可能来源于界面处 InO _x 物种带来的抗烧结性能提升，其可以作为纳米岛阻止 PtIn 合金的团聚。能量色散 X 射线元素分布分析结果表明 Pt 和 In 均匀地分散在 SiO ₂ 载体表面（ 图 2b ）。研究人员进一步对单个团簇进行 3D 强度分析，其中大多数较暗的原子被假设为 In ，而较亮的部分则被假设为 Pt 和 In 原子的组合（ 图 2c, d ）。为了证实上述猜测， SiO ₂ 负载的 PtIn 团簇结构模型被搭建，并且利用 QSTEM 软件模拟出其对应的 HAADF-STEM 图像以及 3D 强度分布图（ 图 2e ）。实验结果表明，模拟的 HAADF-STEM 结果与实验结果基本一致，印证了上述猜想。因此，所分析的 PtIn 团簇的原子结构模型如 图 2f 所示。综上所述， PtIn/SiO ₂ 催化剂中同时含有原子级分散的 InO _x 物种和结晶性较弱的 PtIn 团簇，且在 PtIn 团簇中存在 In ⁰ 覆盖层。

图 2 PtIn/SiO ₂ 催化剂的形貌表征 (a) PtIn/SiO ₂ 的 HAADF-STEM 图像； (b) PtIn/SiO ₂ 的 HAADF-STEM 及能量色散 X 射线元素分布分析结果； (c, d) 单个团簇的 HAADF-STEM 图像以及 3D 强度分布分析结果； (e) 单个团簇的 HAADF-STEM 模拟结果； (f) PtIn 团簇结构模型

研究人员在固定床反应器中评价了 PtIn/SiO ₂ 催化剂在丙烷脱氢反应中的催化性能。首先，随着丙烷浓度逐渐提升， PtIn/SiO ₂ 催化剂的转化率几乎不变，但是丙烯产率迅速升高（ 图 3a ）。当丙烷浓度达到或超过 40%

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