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（ cSEI ），在长期循环中保持结构完整性（图 1a ）；而锂金属在剥离 / 沉积过程中的剧烈体积变化会导致表面 cSEI 不断破裂重组（图 1b ），造成残余 SEI （ rSEI ）的持续积累（图 1c,d ）。这种差异使得石墨 ||NMC811 电池在长期循环中呈现容量衰减减缓的特性，而 Cu||NMC811 电池则因持续不可逆锂损耗（ LLI ）导致容量急剧下降（图 1e ）。因此，锂离子电池电解液开发主要聚焦于能分解形成表面钝化 SEI 的添加剂，而 LMBs 的理想非水电解质需兼具高正极稳定性（抑制 cSEI 形成）和充足的 SEI 组分供给能力（维持长期循环中的 SEI 修复）。

2. 本研究通过系统量化电极 | 电解质界面反应，揭示了 LMBs 循环过程中电解液消耗与 LLI 的演变规律及其反应路径。研究发现，双氟磺酰亚胺锂（ LiFSI ）分解引发的放电过程锂离子耗竭是容量衰减的主因。基于此，本文开发了一种含低分子量稀释剂且具有高 LiFSI 质量分数的定制电解液，使 Li||NMC811 单层软包电池在贫电解液条件下实现了有效的长循环性能。该设计通过平衡动态粘度与体相离子电导率，将 LiFSI 含量最大化，为解决界面反应导致的离子枯竭问题提供了新思路。

图 2|Cu||NMC811 电池循环过程中各化学组分的消耗定量分析

要点：

1. 图 2a 展示了不同循环周期下的锂容量分布情况（通过 T-DEMS 得出）。灰色虚线显示 Cu||NMC811 电池在保持 20 个循环相对稳定后（充放电条件： 0.2C/28mA 充电， 1C/140mA 放电），放电容量逐渐下降。这是由于首循环后在铜电极表面形成的锂储备补偿了不可逆锂损耗（ LLI ）（图 2b,c ）。深度放电容量呈现先降后升趋势（图 2b ），表明负极活性锂持续消耗且锂剥离动力学恶化。

2. 通过 T-DEMS 定量测定了导致 " 死锂 " 、 LiH 和 Li ₂ CO ₃ 形成的活性锂损耗（以等效锂容量表示，图 2c ）。本文假设所有电解液分解产物均累积为 rSEI ，该假设在后续章节中得到验证。图 2b-d 显示负极活性锂主要通过形成 rSEI 而非 " 死锂 " 被消耗。通过傅里叶变换红外光谱（ FT-IR ）、冷冻透射电镜（ cryo-TEM ）、冷冻扫描透射电镜（ cryo-STEM ）和电子能量损失谱（ EELS ）检测到 rSEI 中的

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