超荧光，Nature！

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时， PL 光谱仅显示非相干发光；而当能量密度升至 4.9 µJ cm ^{− 2} （略超超荧光阈值）时， PL 光谱在 2.36 eV 处出现显著超荧光发射峰（图 1a ）。

2. 图 1b 显示了 2.36 eV 处的 PL 动力学过程：低于阈值时， PL 信号从零延迟开始并呈现单调指数衰减，符合非相干发射特征；而超过阈值后，超荧光在约 23 ps 处形成最大峰值。由于初始激发是非相干的，延迟发射正是超荧光的标志性特征。值得注意的是，在超荧光动力学曲线中，前 10 ps 未显现任何集体行为迹象，但 10 ps 后超荧光伴随着剧烈强度涨落出现。对于常规低温超荧光体系，此类随机涨落可能源于量子涨落；但在高温条件下（图 1 ），热效应占主导地位，量子涨落理应不可观测。热力学中，涨落是相变的典型特征。因此，需要从热浴与具有宏观极化的新兴集体系统之间的随机相互作用角度，探究这些涨落的起源。

图 2|78K 下超辐射涨落特性研究

要点：

1. 由于超荧光强度涨落源于宏观极化在热浴环境中的演化过程，本文通过研究不同激发能量密度下的涨落演变（图 2 ）来理解宏观量子态如何在热环境中形成。在所有数据集中，连续扫描的涨落模式均不重复。但在较高能量密度下，单个轨迹中可观测到周期性特征（图 2g,j ）。虽然每条轨迹存在随机差异，但周期性特征表明这些爆发源自周期性事件，仅其起始时间存在随机波动。因此，本文对各激发能量下的多次超荧光瞬态信号进行平均处理（图 2b,e,h,k ）。平均化处理后的残差分析显示，涨落幅度虽有所减弱但未完全消失，反而使周期性特征更为显著，证实涨落并非完全随机而具有潜在周期性。

2. 本文进一步开展泵浦 - 探测实验以验证涨落是否由泵浦脉冲诱发，结果未发现明显周期性特征。超荧光瞬态信号存在涨落而泵浦 - 探测数据未现该特征，表明这些涨落特属于产生超荧光的集体相干偶极子群，其相对于泵浦脉冲具有随机延迟的涌现特性。因此，涨落可能源于发射超荧光的电子跃迁相干调制，或两种不同频率的宏观相干电子跃迁的量子拍频。后者需多重激子共振的超荧光，但本文在吸收谱、瞬态吸收谱及 PL 谱中均未观测到该现象。下文将证明这些涨落实为自发形成的相干极化子晶格运动对超荧光的调制作用。

图 3| 有效场理论及其实验验证

要点：

1. 非相干极化子向有序态的演化必须满足能量有利条件才能发生。为此本文建立了连续介质场理论进行理论推演。图 3a 展示了钙钛矿晶格片段，理论模型中采用角度φ作为表征晶格摇摆形变幅度的参数。电子基态中的典型声子寿命短于

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