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当单原子Pd遇上氮化碳,Suzuki反应登上Nature子刊!

纳米人  · 公众号  ·  · 2018-06-26 07:39

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图2. 靶单原子催化使用前后的结构表征


在溴化苯和苯硼酸哪醇酯的偶联反应中,氮化碳纳米片负载的Pd单原子催化剂被证实了可以有效结合均相和异相催化剂的优点,从而呈现出更高的反应活性和选择性。同时与传统均相催化剂相比,合成的Pd单原子催化剂表现出强大的连续在线稳定性。该氮化碳纳米片负载的Pd单原子催化剂进一步被证实了其可以高效地制备多种产物。


图3. 溴化苯和苯硼酸哪醇酯的偶联反应的催化性能评估



图4. 单原子催化剂与均相催化剂在碳-碳偶联反应的催化性能比较


通过理论计算,模拟了具体的反应路径。氮化碳材料被证实不仅起到能够稳定Pd单原子的作用,同时能够参与到反应过程中。其可变的配位环境对于整个催化过程起着非常钟要的左右。与均相Pd催化剂类似,金属转移是整个反应过程的速率决定步骤。


图5. 不同催化剂的Suzuki偶联反应路径

总之,该工作发现氮化碳纳米片负载的Pd单原子催化剂可以高效且稳定地催化Suzuki碳-碳偶联反应,证实了单原子非均相催化剂在化学工程领域的巨大潜力。

参考文献:







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