新加坡国立大学吴杰课题组Nat. Commun.：三合一COF基金属光催化剂实现可见光驱动的广谱C(...

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- 喹啉（ PQ ）连接结构，集光敏单元、结构连接键和金属配位位点于一体，突破传统 COF 中功能单元分离的限制。该设计不仅提升了光电性能与电子转移效率，还增强了结构稳定性，为开发集成化 COF 催化平台提供了新策略。

2. 构建高效可见光驱动的异相 Ni-COF 光催化体系，实现广谱 C(sp²)–X 偶联反应

通过在 PQCOFs 中掺杂低负载（ 1 mol% ）的镍，构建出高效的异相金属光催化剂（ Ni-PQCOFs ），在可见光照射下即可驱动多种 C(sp²)–X 键（ X = S, N, O, C, B, P, Se, Cl ）的形成，反应适用范围广泛、条件温和、活性高，显著优于传统均相体系。

3. 实现高稳定性与循环利用，具备实际放大与应用潜力

Ni-PQCOFs 展示出优异的（光）化学稳定性，可在不明显损失催化活性的前提下，回收使用超过 10 次，且几乎无金属浸出。同时，该体系成功应用于复杂药物分子的后期功能化、连续反应流程和十克级放大合成，展现出良好的实际可行性与绿色合成价值。

图文解析

1) COF 基金属光催化剂的合成与表征

首次 开 发 了在有氧条件下以强酸 TfOH 催化的三 组 分 Povarov 反 应 制 备 了高结晶性 PQCOF-OMe ， PQCOF-H 和 PQCOF-tBu 。 TfOH 与空气氧化 组 合比 传统 BF ₃ · OEt ₂ /DDQ 体系更高效且 绿 色，合成 产 物 结 晶性 更好 。 FT-IR 、 XPS 和固 体 ¹³ C NMR 表明 PQCOFs 中成功形成吡 啶 - 喹 啉 连 接 键 。 PXRD 分析 显 示 PQCOFs 和 PICOF 均 为 AA 堆 积 的六方晶格。 氮气吸附 测试显 示比表面 积 超 过 1000 m²/g 。

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