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江南大学顾志国团队Angew：耦合氧化还原和吸附位点的Ru(II)基COFs高性能锌碘电池

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2025-06-04 16:19

正文

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电池正极材料提供了特殊的结构稳定性，有效地限制了碘物种的有害移动。然而，传统 COFs 限制多碘物种的能力有限，且其反应动力学相对缓慢。通过结构设计引入多碘物种的吸附位点和氧化还原中心，可以有效地解决上述局限性。考虑到这一点，我们将钌（ Ru ）集成到富硫 COF 中，以开发具有优异性能和最小多碘化物物种穿梭效应的 Zn-I ₂ 电池正极材料。该方法具有以下优点：（ 1 ） S 元素通过离子 - 偶极相互作用能有效地吸附各种碘离子，有利于制备无梭形阴极材料。（ ii ）金属钌的不同价态使其成为有效的氧化还原中心，从而提高了反应动力学。

图文解析

图 1 COF-RuNCS-X （ X=1-6 ）的合成路线与表征

通过将四醛金属络合物基块与一系列二胺单体进行席夫碱缩合反应，成功合成了一系列具有编织结构的 COF-RuNCS-X （ X=1-6 ）。粉末 X 射线衍射（ PXRD ）显示 COF-RuNCS-X 都具有高结晶性，结合结构模拟证明 COF-RuNCS-X 均为 “ 上下交叉 ” 的编织结构。

图 2 COF-RuNCS-6 的表征

以 COF-RuNCS-6 为例，通过 C=N 键连接预先设计的四醛单体和线性二胺单体形成具有编织结构的 COF-RuNCS-6 （图 2a ）。 COF-RuNCS-6 的两条对角线之间的距离分别为 30.71Å 和 50.84Å ，而相对侧之间的距离约为 23.37Å 。局部放大的结构揭示了以交叉结构为特征的分子结构（图 2b ），其中红色和绿色片段分别类似于织物织造结构中的经纱和纬纱。这种结构通过 Ru 协调形成上下交织结构。俯视图和侧视图显示， COF-RuNCS-6 呈现出一种编织结构，具有相互交叉的独特菱形孔（图 2c ）。

扫描电子显微镜（ SEM ）和透射电子显微镜（ TEM ）图像显示 COF-RuNCS-6 具有 2D 纳米片构造结构（图 2d ）。高分辨率透射电子显微镜（ HRTEM ）图像进一步揭示了 COF-RuNCS-6 的高结晶度，其特征是约 2.3 nm 大小的菱形孔，这与 COF-RuNCS-6 的结构模型非常匹配（图 2e-2g ）。氮吸附 - 脱附（ BET ）测试结果与模拟模型一致。